Contribution a l'etude des catalyseurs pd-silice et pd-zeolithes

par Michèle Polisset

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Jacques Fraissard.

Soutenue en 1990

à Paris 6 .

    mots clés mots clés


  • Résumé

    Les catalyseurs de palladium depose sous forme de petites particules sur silice et zeolithes artificielles (na-y, na-z et na-t. M. A. -omega) sont prepares par echange cationique a partir de pdnh#3)#4#2#+ suivi de calcination dans l'oxygene et de reduction dans un melange hydrogene/argon. L'etude de la reduction proprement dite est faite par thermoreduction programmee (t. R. P. ), le platine sert de reference. Sur les zeolithesz, apres calcination a 300c, le profil de reduction est constitue de deux signaux de consommation. Ceux-ci sont mal resolus mais d'autant mieux separes que la teneur en metal est faible sur na-y. Sur na-z la reduction des memes precurseurs presente des profils plus complexes, avec apparition d'un signal de desorption a temperature moyenne (300c) qui donnent l'apparence de deux signaux de reduction bien separes. Le palladium se reduit egalement en deux temps dans la zeolithe omega. La temperature de calcination doit etre suffisante pour decomplexer completement le cation et eliminer aussi l'ammoniac du support (nh#4-s). Les echantillons reoxydes apres reduction en t. R. P. , ne presentent qu'un seul signal de reduction a temperature plus faible, qui correspond a la reduction de l'oxyde pdo. La dispersion du metal elabore est determinee par microscopie electronique et chimisorption d'hydrogene. La correlation entre les deux techniques est assuree par le choix du modele des formes de particules sur des criteres geometriques et cristallographiques. La chimisorption est realisee, a temperature ordinaire, a faible pression, pour eviter la formation des hydrures. L'etude en #1h-r. M. N. Du systeme hydrogene-palladium supporte sur zeolithe na-y a permis de mettre en evidence les deux hydrures ainsi que deux formes d'hydrogene associe au metal: l'hydrogene faiblement et fortement chimisorbe


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  • Annexes : 368 REF

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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
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  • Bibliothèque : Université Pierre et Marie Curie. Bibliothèque Universitaire Pierre et Marie Curie. Section Biologie-Chimie-Physique Recherche.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : T Paris 6 1990 655
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : PMC RT P6 1990
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