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des thèses françaises
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Etude de la localisation du fer et des propriétés catalytiques de la zéolithe Fe-ZSM-5 : étude de l'adsorption et de la diffusion des hydrocarbures
| Auteur / Autrice : | Donghui Lin |
| Direction : | Jacques Védrine |
| Type : | Thèse de doctorat |
| Discipline(s) : | Sciences. Chimie catalytique |
| Date : | Soutenance en 1989 |
| Etablissement(s) : | Lyon 1 |
| Jury : | Examinateurs / Examinatrices : Jacques Védrine |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Résumé
La substitution isomorphe du silicium par le fer dans la zeolithe zsm-5 a ete etudiee pour les echantillons prepares soit en milieu fluorure soit en milieu basique. L'utilisation des techniques ir, mossbauer, rpe, uv-vis et atd montre qu'une majorite des ions ferriques (>95%) a un environnement tetraedrique et est en position substitutionnelle dans le reseau zeolithique meme apres calcination a 500#oc. Trois environnements de ce fer ont ete identifies. On a montre que le fer de reseau est stable et conduit a une acidite moderee de bronsted et de lewis par rapport a la forme aluminique. Tous les echantillons donnent une activite catalytique pour les reactions de conversion du methanol a 350#oc et de methylation du toluene a 400#oc. Les gros cristaux de zeolithe conduisent a une faible vitesse de diffusion du toluene et augmentent la conversion directe du methanol aux depens de la methylation. La selectivite en para-xylene augmente et la duree de vie diminue sur les gros cristaux par rapport aux petits cristaux, ce qui est attribue a l'effet de la taille du cristal plutot qu'a la presence du fer. La methode de thermogravimetrie a ete utilisee pour caracteriser les proprietes d'adsorption et de diffusion des hydrocarbures dans les zeolithes zsm-5, offretite et ferrierite et silicalite dont les tailles des cristaux sont differentes. La vitesse de diffusion diminue avec le rapport a/v. On a pu determiner un coefficient de diffusion corrige do independant de la concentration en hydrocarbures et de la taille des cristaux