Corrélations électroniques et supraconductivité dans les conducteurs organiques

par François Creuzet

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Denis Jérôme.

Soutenue en 1987

à Paris 11 .

Le jury était composé de Denis Jérôme.


  • Résumé

    Nous avons utilisé la résonance magnétique nucléaire sous pression, et plus précisément les profils en température du taux de relaxation nucléaire, afin d'étudier les corrélations électroniques dans les régimes unidimensionnels et critiques des conducteurs organiques (TMTTF) 2X et (TMTSF)2X. Nous montrons que cette relaxation peut être décomposée en deux contributions importantes correspondant à la partie uniforme (q=O) et à la partie antiferromagnétique (q=2kp) de la susceptibilité électronique. Nous présentons un ensemble de résultats expérimentaux suggérant un diagramme de phase unifié pour tous ces composés, où les corrélations unidimensionnelles jouent un rôle dominant. Par une analyse microscopique des couplages, nous pouvons ainsi suivre les conditions de stabilisation de la séquence des divers états fondamentaux observés dans ces systèmes en fonction du matériau et/ou de la pression. Pour les composés à forte dimérisation moléculaire, la localisation de Mott-Hubbard s'accompagne d'une divergence de la fonction de réponse unidimensionnelle de nature antiferromagnétique mise en évidence par un plateau de relaxation. Pour (TMTTF) 2PF6 à pression ambiante, le couplage électron-phonon atténue sensiblement la progression de ces corrélations. Il en résulte la stabilisation d'une phase "spin-Peierls" caractérisée par un état de spin total électronique nul associé à une déformation périodique statique du réseau. La réduction de la dimérisation sous pression ou par substitution d'anions réduit sensiblement le domaine d'efficacité du couplage électron-phonon : les fluctuations antiferromagnétiques sont dès lors plus importantes et le couplage d'échange interchaîne assure la transition vers un état "onde de densité de spin" isolant. Lorsque le comportement métallique est stabilisé, nous montrons que ces corrélations sont toujours présentes et demeurent importantes jusqu'à basse température, tout proche de la condensation de l'état supraconducteur. Nous discutons le comportement inhabituel du taux de relaxation nucléaire qui fait apparaître la température de crossover de dimensionnalité (Tx=10K) et qui semble constituer un phénomène universel précurseur à la supraconduction organique. Ces résultats expérimentaux montrent la prédominance des couplages répulsifs et suggèrent la possibilité d'un mécanisme nouveau pour la supraconduction organique issu des caractéristiques quasi-unidimensionnelles du gaz d'électrons (et non pas de l'interaction électron-phonon) qui seraient à la base de la formation de paires supraconductrices. De plus, nous présentons une étude de la compétition entre deux phases supraconductrices dans le composé β-(BEDT-TTF)2I3. Par un cyclage température-pression, nous montrons qu'il est possible de stabiliser un état fondamental supraconducteur à haute Tc (Tc=8. 1K) sous pression atmosphérique dont nous discutons le domaine de métastabilité.

  • Titre traduit

    Electronic correlations and superconductivity in organic conductors


  • Résumé

    We have used NMR under pressure for the study of electronic correlations in the one-dimensional and critical regimes for organic conductors (TMTTF)2X and (TMTSF)2X. We show that the nuclear relaxation can be separated into two contributions corresponding to the uniform and antiferromagnetic parts of the electronic susceptibility. We present experimental results suggesting a unique phase diagram for all these compounds, for which the one-dimensional correlations play an important role. With a microscopic analysis of the couplings, we can follow the conditions for the stabilization of the various observed groundstates. For the compounds with strong molecular dimerization, the Mott-Hubbard localization occurs together with the divergence of the one-dimensional antiferromagnetic response function, as shown by a plateau of relaxation. For (TMTTF)2PF6 at ambient pressure, the electron-phonon coupling damps this divergence. The "spin-Peierls" phase, characterized as a zero electronic spin state and a periodic lattice distortion, is stabilized. The reduction of the dimerization, by pressure or anion change, depresses the electron-phonon coupling efficiency: the antiferromagnetic fluctuations are more important and the interchain exchange coupling drives the transition to a spin-density-wave insulating state. When the metallic behaviour is stabilized, we show that these correlations are still present and important down to low temperature, very near the superconducting state. We discuss the unusual behaviour of the nuclear relaxation which reveals the dimensionality crossover temperature and seems to be a universal phenomenon precursor to organic superconductivity. These experimental results show the relevance of the repulsive couplings and suggest a possible new mechanism for organic superconductivity, based upon the quasi-one dimensional electronic gas characteristics. Finally, we present the study of the competition between two superconducting phases in β-(BEDT-TTF)2I3. Using a temperature-pressure cycling procedure, we can stabilize at ambient pressure the high-Tc superconducting state (Tc=8. 1K) for which we discuss the metastability domain.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (178 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p. 171-178

Où se trouve cette thèse ?

  • Bibliothèque : Université Paris-Sud (Orsay, Essonne). Service Commun de la Documentation. Section Sciences.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : 0g ORSAY(1987)67
  • Bibliothèque : Centre Technique du Livre de l'Enseignement supérieur (Marne-la-Vallée, Seine-et-Marne).
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TH2014-034410
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